用于手寫數(shù)字識(shí)別的LetNet-5二進(jìn)制神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的體系結(jié)構(gòu)。b二元神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中PBDTT-BQTPA聚合物憶阻器陣列的說(shuō)明。左側(cè)面板顯示了用兩個(gè)位單元執(zhí)行XNOR操作,其中64的每個(gè)位單元 × 64個(gè)子陣列由一個(gè)聚合物器件和一個(gè)NMOS晶體管組成。c通過(guò)離線和在線訓(xùn)練,MNIST數(shù)據(jù)集中手寫數(shù)字圖像的識(shí)別精度。
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討論
總之,我們證明,通過(guò)使用2D共軛策略,PBDTT-BQTPA氧化還原活性聚合物可以實(shí)現(xiàn)90%的有機(jī)憶阻器的產(chǎn)率。通過(guò)共面噻吩-喹喔啉D-A對(duì)和大分子骨架的有序π–π堆疊增強(qiáng)聚合物薄膜的結(jié)晶均勻性,在整個(gè)有機(jī)層上發(fā)生均勻的電阻切換,導(dǎo)致切換參數(shù)變化降至3.16–8.29%,創(chuàng)紀(jì)錄的高產(chǎn)率接近90%,并有可能擴(kuò)展到100 納米級(jí),功耗約為10−15 J/鉆頭。在本PBDTT-BQTPA憶阻器中實(shí)現(xiàn)的高產(chǎn)量和可靠性使我們能夠在存儲(chǔ)器中進(jìn)行陣列規(guī)模的計(jì)算操作,其中所有16個(gè)布爾邏輯運(yùn)算和1位全加電路都可以物理實(shí)現(xiàn)。更重要的是,我們證明了兩態(tài)切換有機(jī)憶阻器也可以用于構(gòu)建二元神經(jīng)網(wǎng)絡(luò),其顯示出99.23%的良好識(shí)別準(zhǔn)確率,與成熟的深度學(xué)習(xí)技術(shù)相當(dāng)。然而,值得注意的是,用其他平面氧化還原活性部分取代螺旋槳形TPA吊墜可以進(jìn)一步提高聚合物薄膜的結(jié)晶度,從而促進(jìn)有機(jī)器件的規(guī)模縮小到最先進(jìn)的光刻生產(chǎn)線的技術(shù)極限。
方法
一般特性
1H核磁共振(NMR)光譜記錄在Bruker 400光譜儀上,400 以四甲基硅烷(TMS)作為化學(xué)位移的參考。分子量用Waters 2690凝膠滲透色譜法(GPC)測(cè)定,使用用四氫呋喃洗脫的聚苯乙烯標(biāo)準(zhǔn)品。使用Pyris 1 TGA進(jìn)行熱重分析(TGA)。在島津UV-2450分光光度計(jì)上記錄紫外-可見(jiàn)吸收光譜測(cè)量。熒光光譜在HORIBA JOBIN YVON Fluoromax-4熒光光譜儀上測(cè)量。循環(huán)伏安法(CV)測(cè)量是在型號(hào)為CHI 650D的電化學(xué)工作站上用六氟磷酸四丁基銨(0.10 M) 在乙腈中分別作為支撐電解質(zhì)、鉑盤作為工作電極、Ag/AgCl電極作為參比電極和Pt線作為對(duì)電極。用高純度氬氣對(duì)干燥的HPLC級(jí)乙腈進(jìn)行脫氣,以消除環(huán)境濕度和氧氣物種可能產(chǎn)生的干擾。
在韓國(guó)浦項(xiàng)加速器實(shí)驗(yàn)室的PLS-II 9A USAXS光束線進(jìn)行的掠入射廣角X射線散射(GIWAXS)測(cè)量。來(lái)自真空波動(dòng)器(IVU)的X射線被單色化,波長(zhǎng)為1.10994 Å,并使用K-B型反射鏡進(jìn)行水平和垂直聚焦。梁尺寸為450(H) × 60 在樣品位置的fwhm中為µm2。GIWAXS樣品臺(tái)配備了一個(gè)7軸電動(dòng)臺(tái),用于樣品的精細(xì)對(duì)準(zhǔn),X射線束的入射角設(shè)置為約0.13o至0.135o。用Rayonix SX 165 2D CCD探測(cè)器記錄GIWAXSs圖案,照射時(shí)間為6–9 s.使用蔗糖標(biāo)準(zhǔn)品(monoclimic,P21,a)校準(zhǔn)衍射角 = 10.8631 Å,b = 8.7044 Å,c = 7.7624 Å和ß = 102.938o),樣品與檢測(cè)器的距離為~231 納米。在Solver P47-PRO(NT-MDT Co.,Moscow,Russia)顯微鏡上進(jìn)行原子力顯微鏡(AFM)測(cè)量,以監(jiān)測(cè)聚合物薄膜的表面形態(tài)。
分子模擬
所有密度泛函理論(DFT)和時(shí)間相關(guān)DFT(TD-DFT)計(jì)算均使用高斯09軟件包55,56進(jìn)行。為了更好地比較中性化合物和帶電化合物,在單線態(tài)和閉合殼層中進(jìn)行了幾何優(yōu)化和激發(fā)態(tài)計(jì)算。B3LYP函數(shù)用于基態(tài)的幾何優(yōu)化,具有6–31 G(d)C、H、N和S原子的基集。所有的幾何優(yōu)化都是在氣相中進(jìn)行的。
器件制造和表征
在Au/聚合物/ITO結(jié)構(gòu)的器件中評(píng)價(jià)了PBDTT-BQTPA和PPH-BQTPA的電學(xué)性能。商用氧化銦錫(ITO)涂覆的玻璃基板,尺寸為1 厘米 × 1. cm用洗滌劑、去離子水、乙醇、丙酮和2-丙烷仔細(xì)清潔 |